Antara koleksi perpustakaan yang menjadi sumber rujukan penting ialah Koleksi Khas iaitu koleksi Melayu dari seluruh nusantara dan dunia Melayu-Polinesia termasuk Koleksi Melayu Sri Lanka, Afrika Selatan, Koleksi Bahasa Melayu Surinam dan judul buku Bahasa Sunda yang menarik minat penyelidik luar.

Koleksi Saad Shukri contohnya, merupakan koleksi karya-karya Allahyarham Saad Shukri Haji Muda, yang merupakan seorang ahli politik, budayawan dan karyawan yang aktif di Kelantan pada tahun 1930an hingga 1960an. Koleksi ini mengandungi 43 naskhah kamus dan ensiklopedia dalam bidang politik, budaya dan bahasa yang masih dalam bentuk taipskrip.

Selain itu, Koleksi N.A. Halim pula adalah koleksi kepunyaan mantan Karyawan Tamu ATMA Allahyarham Abdul Halim Nasir yang telah diserahkan kepada Perpustakaan Alam dan Tamadun Melayu pada tahun 1992. Koleksi ini mengandungi pelbagai bentuk bahan termasuk bahan pandang dengar, antaranya 7,736 keping gambar, 7,983 keping slaid, 300 keping pelan, 150 keping peta dan kira-kira 1,092 judul buku, majalah dan karya-karya taipskrip dan manuskrip. Bahan koleksi N.A. Halim kebanyakannya mengenai seni bina Melayu, rumah, masjid, istana dan makam.

Wiramanja adalah nama pena Abdul Rahman Hanafiah, seorang Pensyarah Kanan, di Fakulti Perfileman, Universiti Teknolori MARA, Shah Alam. Beliau telah menyerahkan koleksinya kepada Perpustakaan Alam dan Tamadun Melayu pada tahun 1999. Koleksi ini mengandungi 600 keping cakera padat (CD) album lagu-lagu Melayu dan sedikit lagu-lagu asing, 300 naskhah buku, pita video, kaset-kaset rakaman dan karya peribadi yang berupa antologi puisi dan drama yang sebahagiannya telah diterbitkan oleh RTM.

Selain daripada itu, Koleksi Nadir ialah buku-buku Bahasa Belanda yang sangat penting untuk penyelidikan dan pada mereka yang ingin mendapatkan maklumat berkaitan bahasa dan masyarakat Melayu pada abad ke-16. Selain itu,terdapat juga penulisan sastera klasik dalam versi Belanda.

Perpustakaan ATMA telah melaksanakan system berkomputer DOBIS-LIBIS dengan modul pengkatalogan, perkhidmatan katalog dalam talian OPAC dan modul sirkulasi pada 1994. Pencarian malumat melalu pengenalan data dalaman “Rangkaian Indeks Akhbar” (RIA) juga digunakan. Kini, dengan kemudahan Internet, pencarian bahan dapat dipercepatkan ketika Sistem Perpustakaan Bersepadu VIRTUA mula digunakan pada tahun 1999. Pada tahun 2003, Koleksi Digital UKM digunakan bagi kerja-kerja pengindeksan dan pembinaan pangkalan data berteks penuh.

Koleksi terkini Perpustakaan ATMA ialah sebanyak 74,001 terdiri daripada beberapa kategori koleksi iaitu Koleksi Am (Lokasinya di Aras 2), Koleksi Rujukan, Koleksi Multimedia dan Koleksi Khas (Lokasinya di Aras 3). Pengguna Perpustakaan boleh mengakses maklumat bahan-bahan daripada koleksi tersebut melalui katalog GEMILANG atau merujuk kepada Katalog Koleksi Melayu yang menyenaraikan lebih 30,000 entri bidang pengajian Melayu, atau Katalog Koleksi Bahasa Melayu yang khusus menyenaraikan buku-buku dalam bahasa Melayu.